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記者3日從中國科學技術(shù)大學了解到，該校工程科學學院熱科學和能源工程系特任教授談鵬團隊通過探究多組分協(xié)同傳輸對鋰二氧化碳(Li-CO2)電池的作用規(guī)律，重新認識了鋰二氧化碳電池的工作電壓，為下一代鋰二氧化碳電池的發(fā)展提供了調(diào)控策略。相關(guān)成果日前在國際著名學術(shù)期刊《美國科學院院刊》在線發(fā)表。

鋰二氧化碳電池能夠輸出電能的同時將二氧化碳固定為碳酸鹽和碳，因而具有儲能和固碳的雙重優(yōu)勢。先前的報道普遍認為鋰二氧化碳電池的工作電位和鋰氧電池相似，在2.6伏左右。但緩慢的二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)是否能夠媲美更活潑氧氣還原反應(yīng)，從而產(chǎn)生這樣高的電壓。

研究團隊搭建了一種電化學測試平臺，使電池中的活性氣體流動起來，確保了純凈的二氧化碳環(huán)境。碳電極、催化劑負載的碳電極及非碳電極均表明鋰二氧化碳電池的工作電壓為約1.1伏，且二氧化碳還原反應(yīng)速率遠低于氧還原反應(yīng)。經(jīng)產(chǎn)物測試分析，研究團隊提出約1.1伏電壓下的放電產(chǎn)物為晶態(tài)、非晶態(tài)碳酸鋰以及非晶態(tài)碳的混合物，肯定了四電子轉(zhuǎn)移機制。研究表明，部分研究中所呈現(xiàn)的TEM圖像很可能不是自然放電產(chǎn)物，而是電子束誘導的物質(zhì)形態(tài)。

中國科大供圖

為尋找高電壓的來源，研究團隊將電壓平臺提升至1.8-2.0伏，放電產(chǎn)物中并沒有檢測到氫氧化鋰、氧化鋰等副產(chǎn)物。然而，所產(chǎn)生碳酸鋰的形貌和結(jié)晶度卻有明顯差異。氧氣和水通過改變碳酸鋰的生成路徑降低能量勢壘，并且有效緩解電極鈍化，從而加快反應(yīng)速率，提升放電電壓平臺。隨后，研究團隊通過模擬先前報道中靜態(tài)封存二氧化碳的測試方法，成功復刻出了2.6伏電壓平臺，鋰源產(chǎn)物仍然為單一的碳酸鋰。

這項研究重新定位了下一代鋰二氧化碳電池的發(fā)展和應(yīng)用方向：一方面，進行純二氧化碳環(huán)境下的機理研究，開發(fā)相適配的組件如催化劑、電解質(zhì)和電極，而不是復制先前的研究或鋰氧電池。另一方面，面向大規(guī)模廢氣處理或深空探測，開發(fā)環(huán)境氣體輔助的二氧化碳基電池。

關(guān)鍵詞： 二氧化碳 重新定位 工作電壓 反應(yīng)速率 美國科學院院刊